Evolution of the Petrophysical and Mineralogical Properties of Two Reservoir Rocks Under Thermodynamic Conditions Relevant for CO2 Geological Storage at 3 km Depth Évolution des propriétés physiques et minéralogiques de deux roches réservoirs dans des conditions thermodynamiques correspondant à un stockage géologique de CO2 à 3 km de profondeur

Abstract

Injection of carbon dioxide (CO2) underground, for long-term geological storage purposes, is considered as an economically viable option to reduce greenhouse gas emissions in the atmosphere. The chemical interactions between supercritical CO2 and the potential reservoir rock need to be thoroughly investigated under thermodynamic conditions relevant for geological storage. In the present study, 40 samples of Lavoux limestone and Adamswiller sandstone, both collected from reservoir rocks in the Paris basin, were experimentally exposed to CO2 in laboratory autoclaves specially built to simulate CO2-storage-reservoir conditions. The two types of rock were exposed to wet supercritical CO2 and CO2-saturated water for one month, at 28 MPa and 90°C, corresponding to conditions for a burial depth approximating 3 km. The changes in mineralogy and microtexture of the samples were measured using X-ray diffraction analyses, Raman spectroscopy, scanning-electron microscopy, and energy-dispersionspectroscopy microanalysis. The petrophysical properties were monitored by measuring the weight, density, mechanical properties, permeability, global porosity, and local porosity gradients through the samples. Both rocks maintained their mechanical and mineralogical properties after CO2 exposure despite an increase of porosity and permeability. Microscopic zones of calcite dissolution observed in the limestone are more likely to be responsible for such increase. In the sandstone, an alteration of the petrofabric is assumed to have occurred due to clay minerals reacting with CO2. All samples of Lavoux limestone and Adamswiller sandstone showed a measurable alteration when immersed either in wet supercritical CO2 or in CO2-saturated water. These batch experiments were performed using distilled water and thus simulate more severe conditions than using formation water (brine). L’injection de dioxyde de carbone (CO2) en sous-sol pour un stockage géologique à long terme est considérée comme une solution pour contribuer à la réduction des émissions de gaz à effet de serre dans l’atmosphère. Les interactions entre le CO2 supercritique et la roche-réservoir potentielle doivent être étudiées en détail en conditions de stockage géologique. Quarante échantillons de calcaire de Lavoux et de grès d’Adamswiller, provenant de roches réservoirs du bassin parisien, ont été expérimentalement exposés au CO2 dans un autoclave spécialement construit pour reproduire les conditions thermodynamiques d’un réservoir de stockage de CO2. Les deux types de roches ont été exposés pendant un mois à du CO2 supercritique humide et à de l’eau saturée en CO2, à 28 MPa et 90 °C, ce qui correspond à des conditions d’enfouissement de 3 km de profondeur. L’évolution de leurs propriétés minéralogiques a été suivie par des analyses par diffraction des rayons X, par spectroscopie Raman et par microscopie électronique couplée à un système de microanalyses X. Leurs propriétés physiques et microtexturales ont été estimées en mesurant, avant et après les expériences, le poids, la densité, les propriétés mécaniques, la perméabilité, la porosité globale et la présence d’éventuels gradients de porosité de chaque échantillon. Les résultats montrent que les deux roches ont préservé leurs propriétés mécaniques et minéralogiques, malgré une augmentation de la porosité et de la perméabilité. Des zones microscopiques de dissolution de la calcite observées dans le calcaire sont vraisemblablement responsables de cette augmentation de la perméabilité et de la porosité. Dans le grès, une altération de la pétro-fabrique est supposée se produire due à la réaction des minéraux argileux avec le CO2. Tous les échantillons du calcaire de Lavoux et du grès d’Adamswiller ont montré une altération mesurable dans le CO2 humide et dans l’eau chargée en CO2. Ces expériences en autoclave sont effectuées en utilisant de l’eau distillée et donc simulent des conditions plus sévères que si elles étaient effectuées avec de l’eau de formation (saumure).