Knowledge Based Catalyst Design by High Throughput Screening of Model Reactions and Statistical Modelling Conception de catalyseur par criblage à haut débit de réactions modèles et modélisation statistique

Abstract

Material design and synthesis are key steps in the development of catalysts. They are usually based on an empiric and/or theoretical approach. The recently developed high-throughput experimentation can accelerate optimisation of new catalytic formulations by systematic screening in a predefined study domain. This work aims at developing a QSAR (Quantitative Structure Activity Relationship) method based on kinetic and mechanistic descriptors for metal and acid catalysis. Physico-chemicalfeatures of approximately sixty bimetallic catalysts have been measured according to their performance in two model reactions: xylene hydrogenation for catalysis on metallic sites and isomerisation of 3,3-dimethyl-l-butene for catalysis on acid sites. These descriptors were finally used to model the performances of around twenty catalysts for a more complex reaction: n-decane dehydrogenation. La définition et la préparation de matériaux sont des étapes clés dans le développement de catalyseurs. Celles-ci peuvent être effectuées de façon empirique et/ou à partir de bases théoriques. Par ailleurs, l’expérimentation à haut débit, technologie récente, permet d’accélérer l’optimisation de formulations catalytiques par exemple par criblage systématique d’un espace d’étude prédéfini. Cet article a pour objet de développer une méthode QSAR (Quantitative Structure Activity Relationship) basée sur la recherche de descripteurs cinétiques et mécanistiques, dans le domaine de la catalyse acide et métallique supportée. Des caractéristiques physico-chimiques (descripteurs) d’une soixantaine de catalyseurs bimétalliques ont été mesurées suivant leur performance dans deux réactions modèles : l’hydrogénation de ro-xylène pour rendre compte de la catalyse par le métal et l’isomérisation du diméthyl-3,3butène-1 pour la catalyse par les sites acides. Ces descripteurs ont été ensuite mis à profit pour modéliser les performances d’une vingtaine de catalyseurs dans une réaction complexe : la déshydrogénation du n-décane.