Boletín de la Sociedad Española de Cerámica y Vidrio (Jun 2000)
Estudio del mecanismo de reacción de la oxidación de isopropanol sobre óxidos mixtos de Mn-Ti mediante espectroscopía FT-IR y cromatografía de gases
Abstract
Several samples of TiO2 (anatase)-supported Mn oxide have been prepared by a wet impregnation method, named as XMn- TiO2 (with X = 0.5, 1.0, 1.5 and 2.0, the theoretical monolayer fractions). All samples were characterised by conventional techniques. Mn oxide was found to be well dispersed on the support surface as Mn3+species, while part of it is stabilised into the TiO2 bulk as Mn4+ species. These materials are stable in the 600-900 K range and retain medium-high average specific surface area of ~ 80 m2/g. From the catalytic point of view, they are less active than pure Mn oxides, Mn2O3 y Mn3O4, in the isopropanol oxidation but, above 600 K, reach complete oxidation of isopropanol to CO2 and depending on the Mn content become more selective to propilene. FT-IR studies and the GC-MS analysis confirm the catalytic test results allowing to detect some intermediate products, as formates and esthers, and so to propose the following 2-propoxide/acetate/formate surface pathway for the 2-propanol total oxidation.<br><br>Se han sintetizado varias muestras de óxido de manganeso soportado sobre óxido de titanio anatasa mediante un método de impregnación húmeda convencional, denotándolos con la fórmula general XMn-TiO2 (con X = 0.5, 1.0, 1.5 y 2.0, fracciones teóricas de la monocapa para cubrir el soporte). Todas las muestras se caracterizaron con las técnicas convencionales para el estudio del estado sólido. Se encontró que el óxido de manganeso se encuentra bien dispersado sobre la superficie del soporte en forma de especies Mn3+, mientras que otra parte se estabiliza en el interior de la estructura del TiO2. Estos materiales son estables en el intervalo de temperaturas 600-900 K y presentan superficies específicas medias o altas entorno a un valor medio de 80 m2/g. Desde el punto de vista catalítico, los óxidos mixtos de Mn y Ti son menos reactivos que los óxidos de manganeso, Mn2O3 y Mn3O4, en la oxidación de isopropanol, aunque sobre 600 K se alcanza la combustión total de isopropanol a CO2 y dependiendo de la composición de Mn llegan a ser más selectivos a propileno. El estudio conjunto mediante espectroscopía FT-IR y cromatografía de gas-masas complementa los resultados de las pruebas catalíticas permitiendo detectar intermedios inestables de reacción, como formiatos y ésteres, y así proponer un camino de reacción en la superficie del catalizador formado por 2-propóxido/acetato/formiato.
